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【导读】钙钛矿太阳能电池(PSCs)在过去十年中取得了重要的进展，其功率转换效率(PCE)超过25%，可分为正常和倒置两种器件类型。面对即将到来的投资，技术方向的选择占主导地位。高效的普通器件不可避免地会受到不可或缺和掺杂Spiro-OMeTAD空穴传输层(HTL)的影响。倒置器件具有更简单的器件结构和更多的html材料选择。然而，对于HTL，诸如聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚(苯乙烯磺酸盐)和聚(三胺)等聚合物也受到光和热诱导降解以及水分破坏的影响。常用的无机NiO HTL材料会与钙钛矿发生反应，导致界面分解。为了解决上述问题，不预先沉积HTL的倒置PSCs避免了HTL材料的降解和界面分解，并降低了材料和相关制造工艺的成本。在该器件结构中，钙钛矿薄膜原则上应为p型，并与电子传输层(ETL)(如C60及其衍生物)构建pn结，以分离e-h对。采用四氰喹啉、CuSCN和Cu(硫脲)等p掺杂剂可以完成对p型钙钛矿薄膜的调制，并通过钙钛矿/ITO界面处的能带弯曲导致有效的空穴提取。然而，在这些钙钛矿/ITO肖特基触点上的载流子输运行为和p掺杂剂的空间分布很少被研究，并且它们的器件性能不如常规的倒置PSCs。另外，未钝化的钙钛矿晶界充满了深层圈闭。因此，需要了解磷掺杂分子在ITO上形成钙钛矿膜和器件能级排列方面的工作机制。只有在此基础上，才能设计p掺杂剂的分子结构，以实现器件性能的进步。
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【成果掠影】最近，来自南方科技大学的何祝兵教授和中国科技大学的陈涛教授报道了一种基于二甲基吖啶的分子掺杂工艺，该工艺构建了一个匹配良好的p-钙钛矿/ITO接触，并实现了晶界的全面钝化，获得了25.39%的认证功率转换效率(PCE)。在氯苯淬火结晶过程中，分子从前驱体溶液挤压到晶界和薄膜底表面，分子的去质子化磷酸基团与钙钛矿的多碘化铅之间的核配位配合物既负责机械吸收又负责电子电荷转移，导致钙钛矿膜的p型掺杂。本文设计的器件的PCE为25.86%，并且器件在光浸泡1000小时后保持了初始PCE的96.6%。相关成果以“Inverted perovskite solar cells using dimethylacridine-based dopants”为题发表在Nature期刊上。
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【核心创新点】发明基于二甲基吖啶的分子掺杂工艺，构建了一个匹配良好的p-钙钛矿/ITO接触，实现了晶界的全面钝化,使得太阳能电池的稳定性和转化功率大幅提高。
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【数据概览】
图1 三种钙钛矿薄膜的结构与性能表征。©2023 Springer Nature
图2 AFM-IR和ToF-SIMS作为分子挤压机理的证据。©2023 Springer Nature
图3 分子挤压机理的研究.©2023 Springer Nature
图4 钙钛矿/ITO肖特基触点空穴转移机理研究。©2023 Springer Nature
图5 基于ITO/DMAcPA/钙钛矿(对照)和ITO/钙钛矿(DMAcPA)(靶)肖特基触点的PSC器件性能测试和器件分析。©2023 Springer Nature
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【成果启示】本文发明了一种基于二甲基吖啶的分子掺杂工艺，极大促进了太阳能电池转化效率及其稳定性，全面实现了界面钝化，阻止了钙钛矿与化学物质的反应，避免了器件的损坏，极具商业应用价值，可以极大节省原材料的浪费。论文详情：https://doi.org/10.1038/s41586-023-06207-0
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