《Nat. Mater.》: 层状量子材料
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研究背景光对材料特性的可调性在未来的能量转换和信息技术中有着广泛的应用前景。强相关材料，如过渡金属二硫族化合物，通过光掺杂提供电子相、电荷排序和层间相关的光学控制。超越单粒子图像的集体行为促进了各种基本物理现象，如超导性和铁磁性，它们涉及在临界温度以下建立长程秩序。由于较弱的散射屏蔽和减少的相空间体积，集体激励在低维系统中尤为重要。过渡金属二硫族化合物(TMDCs)因其高度的各向异性相关性而脱颖而出。这导致直接到间接带隙跃迁的发生，层和掺杂相关的超导性和电荷密度波(CDWs)的形成。易受电荷排序影响的TMDCs通常表现出多个热力学CDW相，由不同的平衡控制，例如电子-声子耦合，电子接收相关关系和费米面嵌套这些相可能表现出截然不同的宏观性质，但与CDW耦合的周期性晶格畸变(PLD)只有细微的变化。CDW系统的有效维数是由相邻层之间的耦合决定的。因此，改变层间相关性的相变可能导致维度交叉的发生。在超快时间尺度上，利用超快电子衍射和x射线衍射研究了CDW的叠加动力学。特别是，光诱导激子相关的击穿被证明可以淬灭面外有序，并且使用光激发密度的仔细调谐来实现具有二维特征的层间相边界，这提出了光控制是否可以作为基本低维现象(如KTHNY跃迁)的通道的问题。02
研究成果近日，德国大学团队发现薄膜过渡金属二硫化物1t型二硫化钽(1T-TaS2)在两个电荷密度波相之间的激光诱导转变过程中出现了瞬态六态。引入倾斜串联超快纳米束电子衍射，以高动量分辨率重建电荷密度波摇摆曲线。三维结构相关性的间歇性抑制促进了平面内平移顺序的损失，这是由高密度的未结合拓扑缺陷引起的，这是六体中间体的特征。他们研究结果证明了层状超快速结构探测在追踪耦合有序参数方面的优点，预示着在功能异质结构和器件中实现激光诱导尺寸控制的普遍纳米级途径。该研究工作以题为“Light-induced hexatic state in a layered quantum material”的论文发表在国际顶级期刊《Nature Materials》上。
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图文速递
图1.高相干超快纳米光束衍射观察到的瞬态六态作为本研究的关键实验创新，他们特别利用超快透射电子显微镜(UTEM) (图1a)中激光触发场发射器的能力来进行高相干飞秒电子衍射。特别是，他们结合了高互向空间分辨率和一个特别窄的电子束，在一个扩展的系列的八个光束倾斜。他们设置的小有效源尺寸导致横向相干长度高达光束直径的十分之一，从而能够精确测量平面内光斑轮廓，并允许我们区分具有相似周期性特征的相位。同时，纳米探针束保证了样品区的衍射在厚度和方向上具有足够的均匀性，这是定量研究堆积动力学所需要的。这种结构变化的指纹通常编码为低强度衍射信号。我们通过量身定制的样品设计来提高对这些特征的灵敏度，以前所未有的610 kHz激光重复率驱动转换，最大化我们的测量方案的占空比。
图2.1T-TaS2的倒易晶格与衍射几何他们研究了1T-TaS2中两个不相称的CDW上层结构之间的光诱导跃迁(图2a中的灰色和红色区域)。在热平衡状态下，温度高于353 K时，CDW/PLD的面内调制波矢量qi,IC(其中i∈{1,2})沿六边形host的晶格矢量ai排列。由于无间隙长程相位波动(或“相位”)模式的存在，这种高温不相称(IC)相中的CDW有效地自由浮动，并且仅与邻近层弱耦合。因此，1T-TaS2中的IC相是拓扑缺陷和潜在的六向有序的理想宿主。相应的衍射几何图形的可视化如图2b所示。在倾斜光束条件下，电子衍射图通常在一个以上的劳厄区(2d)中显示斑点。主反射位于零阶劳厄区(ZOLZ)，靠近未散射光束，与周围的二阶CDW点相比显得明亮。由于CDW叠加顺序，一阶CDW反射出现在一阶劳厄区(FOLZ)和中等波束倾斜的较大波矢量处。
图3.面内、面外CDW光斑形状的时间演化3a显示了在FOLZ (2.8 mJ cm−2泵浦流量，1.1 μm电子光斑直径)中几个主要反射的一系列时间分辨衍射图。在光激发之前(即零时间)，我们观察到初始NC相位的尖锐一阶斑点的三重。中间额外的低强度反射来自较高的CDW阶(>2)。激发后，NC光斑强度在1ps内被抑制，随后出现(m1, m2) =(1,0)，(0,1)和(- 1,1)的附近反射，这是初始IC相的证据，并表现出明显的各向异性增宽，以及几皮秒的强度增加。另外，在(m1, m2) =(−1,0)、(0，−1)和(1，−1)处，即与IC亮斑相反，检测到散射强度略有增加。只有在这些早期动态之后，光斑形状才会变得各向同性，只有明亮的IC光斑才会保留下来(如100 ps时的图像)。为了进行定量分析，我们用更长的相机长度记录了第二组图像序列，即优化的互向空间分辨率(图3b;3.7 mJ cm−2泵浦流量，1.1 μm电子光斑直径。他们拟合了每个时间延迟点的形状，并提取了方位角和径向点宽度(分别由棕色和蓝色箭头表示)。结果如图4a(棕色和蓝色数据点)所示。光激发后不久光斑宽度比>2(图4b中的蓝色圆圈)，反射呈现各向同性，但在10 ps(时间制度I)内形状变宽。在更长的时间尺度上，IC光斑宽度接近于时间零之前测量的NC峰值(时间制度II;图4a中对应的灰虚线)。值得注意的是，这种行为与IC波矢量的单调增长相吻合，在延迟时间较晚时，IC波矢量最初比平衡相位短约2%(图4b中的黑色圆圈)。
图4. IC光斑的动态轮廓及仿真结果过去，CDW位错和结构域壁都被用来描述微观尺度上的瞬态无序结构。虽然已知1T-TaS2中的CDW状态支持这两种类型的拓扑特征，但在他们的测量中，IC相形成动力学的早期阶段和KTHNY行为之间的概念一致性进一步得到IC波矢量时间演化的证实(图4b中的黑色圆圈)。观察到的初始缩短最近被归因于位错诱导的电子系统的自掺杂。同时存在的高度不相关的面外结构促进了本质上的二维行为，从互易晶格棒的延伸中可以明显看出(图3c和4a)，这也导致了6个IC反射在同一Laue区域的同时可见性(图3a;1ps ~ 5ps)。该模型能够很好地再现实验观察到的倒向晶格棒(图4a中的实线)的时间演变，以及在nc到ic转变温度以上的CDW衍射光斑强度。在早期，自由能景观中的非线性驱动IC振幅的局部积累(图4c中的红色曲线)，而没有长期相关性，这种积累在各个层内独立展开。由于不相称的CDW与底层原子晶格的维数降低和可忽略不计的锁定，高密度的不相关相奇点构成了这种无序初始态的最有利构型。这些点缺陷在三阶参数中的两个相中具有相反的手性，从而导致物理CDW位错的形成。随后，梯度项通过缺陷动力学和重组控制了远距离有序IC相的建立，区分了在整个动力学过程中形成模拟衍射斑各向异性的CDW的径向和方位刚度。04
结论与展望综上所述，在他们的研究中，超快衍射与特殊准直的纳米探针可以实现六向有序和堆叠动力学的识别。这些结果与最近对激光诱导瞬态相位和维度交叉的观察结果相吻合，说明了对层间相关性的光学控制如何用于控制低维状态和跃迁。为了解决超快和材料科学中反复出现的实验挑战，这种方法有望推进以弱结构特征、亚微米样品尺寸和相当大的空间异质性为特征的系统的高分辨率非平衡研究。因此，纳米级结构分析将指导应用程序的设计，通过材料成分和对外部刺激的定制响应来获取激光诱导的功能。文献链接：https://doi.org/10.1038/s41563-023-01600-6
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