Nat. Nanotechnol.：铁磁单原子自旋催化剂，用于促进水分解

         
成果介绍非均相单原子自旋催化剂结合磁场，为加速化学反应提供了强有力的手段，提高了金属的利用率和反应效率。然而，由于需要具有短程量子自旋交换相互作用和长程铁磁有序的高密度原子分散活性位，设计这些催化剂仍然具有挑战性。有鉴于此，近日，新加坡国立大学吕炯教授、中山大学罗鑫教授、新加坡科技研究局席识博和台湾淡江大学Cheng-Hao Chuang（共同通讯作者）等合作设计了一种可扩展的水热方法，涉及现场原位酸性环境，用于在MoS2基质中合成具有宽可调取代磁原子(M1)的各种单原子自旋催化剂。在所有M1/MoS2中，Ni1/MoS2具有畸变的四边形结构，促使其与附近的S原子以及邻近的Ni1位点发生铁磁性耦合，从而形成全局室温铁磁性。这种耦合有利于析氧反应中自旋选择性电荷转移产生三重态O2。此外，在~0.5 T的温和磁场下，析氧反应的磁电流比Ni1/MoS2提高了~2880%，使析氧反应在海水和纯水分解池中都具有良好的活性和稳定性。根据现场原位表征和理论计算，在Ni1/MoS2上，磁场增强的析氧反应性能归因于场诱导的S(p)-Ni(d)杂化引起的S活性位点的自旋排列和自旋密度优化，这反过来又优化了自由基中间体的吸附能，从而降低了整体反应势垒。         
图文导读

图1. 一系列M1/MoS2 SASCs的合成与表征。         

图2. Ni1/MoS2的铁磁性。         

图3. 铁磁Ni1/MoS2的大MFE，用于OER和水分解。         

图4. 铁磁性Ni1/MoS2的起源。         

图5. 铁磁性Ni1/MoS2的大MFE的起源。         
文献信息Ferromagnetic single-atom spin catalyst for boosting water splitting(Nat. Nanotechnol., 2023, DOI:10.1038/s41565-023-01407-1)文献链接：https://www.nature.com/articles/s41565-023-01407-1